金属催化剂催化活性的经验规则-d带空穴与催化剂活性
金属能带模型提供了d带空穴概念,金属触媒的作用,并将它与催化活性关联起来。d空穴越多,d能带中未占用的d电子或空轨道越多,磁化率会越大。磁化率与金属催化活性有一定关系,随金属和合金的结构以及负载情况而不同。从催化反应的角度看,d带空穴的存在,使之有从外界接受电子和吸附物种并与之成键的能力。但也不是d带空穴越多,其催化活性就越大。因为过多可能造成吸附太强,不利于催化反应。
例如,Ni催化苯加氢制还己烷,催化活性很高。Ni的d带空穴为0.6(与磁矩对应的数值,不是与电子对应的数值)。若用Ni-Cu合金则催化活性明显下降,因为Cu的d带空穴为零,形成合金时d电子从Cu流向Ni,使Ni的d空穴减少,造成加氢活性下降。又如Ni催化氢化苯yi烯制备yi苯,有较好的催化活性。如用Ni-Fe合金代替金属Ni,加氢活性下降。但Fe是d空穴较多的金属,为2.2。形成合金时,d电子从Ni流向Fe,增加Ni的d带空穴。这说明d带空穴不是越多越好。
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随着表面技术的发展,一些用肉眼看到的表面好象很平滑,其实不然,它们在原子水平上是不均匀的,存在着各种不同类型的表面位(Sites)。所谓TSK模型,指原子表面上存在着台阶(Terrace)、梯级(Step)和拐折(Kink)模型。金属触媒在表面上存在的拐折、梯级、空位、附加原子等表面位,都十分活泼。它们对表面上原子的迁移,对参与化学反应,都起着重要的作用。从催化的角度讲,它们都是活性较高的部位。实验说明,单晶催化剂的催化活性和选择性随晶面而异。
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